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舘野 春香; 佐藤 匠; 津幡 靖宏; 林 博和
no journal, ,
原子力機構は、ウランを含まない窒化物燃料を用いて加速器駆動システムによるマイナーアクチノイド(MA)核変換に関する技術開発を進めている。目標とするMA核変換率99%を達成するためには、使用済燃料の再処理により99.9%以上のMAを回収する必要がある。また、ADS炉心設計の観点から、回収したMAに混入する希土類元素の重量はMAに対して5%以下である必要がある。本研究では、これらの目標値を満たす条件を検討するため、窒化物燃料の乾式再処理プロセスの物質収支評価を行った。
津幡 靖宏; 菅原 隆徳; 林 博和
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加速器駆動システム(ADS)で照射されたマイナーアクチノイド(MA)窒化物燃料の元素組成の変化を評価した。燃焼計算には原子力機構で開発されたADS3Dコードを用いた。原子力機構が検討している二領域炉心のADSを、熱出力800MWで600日運転する場合の第1サイクル照射後(4年冷却)の炉心各部位の照射後燃料の組成を計算し、照射前組成と比較した。炉心中央部ではMA(Np, Am, Cm)の減少割合は29at.%、UとPuを含めたアクチノイドの減少割合は16at.%であった。外側領域下部における減少割合はMAが12at.%、アクチノイドが5at.%と炉心中央部よりも小さい結果となった。一方、照射後の燃料中の核分裂生成物(FP)元素の割合は、炉心中央部で5.4at.%、外側領域下部で3.6at.%となった。本計算で得られた照射後窒化物燃料の組成を基にしてFP元素を含む物質の化学形について考察した。
林 博和; 佐藤 匠
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原子力機構では、加速器駆動システム(ADS)を用いたマイナーアクチノイド(MA)核変換用の燃料として、ZrNを母材とした窒化物燃料の研究開発を行っている。本講演では、ZrNを母材とした窒化物燃料の乾式再処理技術の基礎研究として実施しているZrNを母材とした窒化物試料の溶融塩電解挙動、及び塩化剤を用いた溶融塩中への化学溶解挙動に関する試験結果についてまとめて報告する。溶融塩電解では、窒化物試料からアクチノイドとともにZrが溶解し、Cd陰極でのアクチノイドの回収に影響を与える可能性がある。一方、CdClを塩化剤として用いた化学溶解では、アクチノイドを選択的に溶融塩中に溶解することが可能であり、溶融塩からCd相へのアクチノイドの選択回収へZrが及ぼす影響は非常に小さい。なお、Cd相へ混入したZrはアクチノイドと同様の条件で窒化物に転換することができるため、微量のZrの混入は許容されることが示されている。
明石 信; 柴田 裕樹; 佐藤 匠; 林 博和
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超ウラン元素(TRU)を含む窒化物燃料の乾式再処理技術の研究開発において、TRU-カドミウム(Cd)合金の蒸留窒化プロセスの最適な条件の設定のために、TRU-Cd金属間化合物の熱力学的安定性を評価することが重要である。本研究では、TRU-Cd合金の模擬物質であるガドリニウム(Gd)-Cd合金のギブズ生成自由エネルギー( )の測定を行った。Gd-Cd合金は、Gd金属とCd金属(モル比= 1:10)を入れたタングステン容器を石英管内に真空封入して773Kで4時間加熱して調製し、室温でのX線回折測定によりGdCdとCdの混合物と同定されたものを用いた。(LiCl-KCl)eut.-GdCl溶融塩中におけるGd-Cd合金とGd金属の静止電位(vs. Ag/AgCl)を673から923Kの範囲で測定し、その電位差から、電池(Gd (LiCl-KCl)eut.-GdCl Gd-Cd)の起電力( )及びGdCdのギブズ生成自由エネルギー( (GdCd)= -3 )を導出した。本研究で得られた (GdCd)は、溶融塩中でGdとCdを共析出させた試料の電気化学測定及びCd蒸気圧測定による既報告値と良く一致し、本測定方法が妥当であることを示している。
佐藤 匠; 林 博和
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MA核変換用窒化物燃料の乾式再処理工学機器の開発に必要となる試験データ取得のため、TRU模擬物質としてDy及びGdを用いて100g規模のCd合金の窒化試験を行った。2wt% Dy-Cd及び2wt% Gd-Cd合金からのCdの蒸留分離及び蒸留窒化法によるDyN及びGdNの調製試験において、反応生成物を粉砕してから再度蒸留窒化加熱を行うことで、残留Cd濃度を約0.12及び0.07wt%まで低減することができた。また、蒸留分離したCdの約99%を回収できることを確認した。